Sfânta Natalia s-a născut în 1889 în orașul Elets, provincia Oryol, în familia tâmplarului Nikolai Nikolaevich Ulyanov.
În 1910, Natalia s-a mutat la Moscova și a intrat în Mănăstirea Novodevichy, unde a slujit până la închiderea acesteia în 1922. După închiderea mănăstirii, a rămas să locuiască într-una dintre chiliile mănăstirești, transformate în apartamente comunale. Natalia a slujit ca cântăreață și psalmistă, iar în 1930 a intrat în serviciul guvernamental.
Pe 9 martie 1938, Natalia a fost arestată sub acuzația de agitație ostilă împotriva sistemului de colhozuri. Natalia a refuzat să-și recunoască vina, afirmând că nu a desfășurat nicio agitație. Pe 15 martie, troica NKVD a condamnat-o la moarte prin împușcare.
Sfânta Natalia Ulyanova a fost împușcată pe 22 martie 1938 și îngropată într-un mormânt comun anonim la poligonul Butovo, lângă Moscova.
