Отец Паисий родился в 1796 году в Бессарабской губернии и воспитывался в городе Кишинёве. Родители отдали его в школу, но он, проучившись там недолго, заявил родителям, что больше ходить туда не будет, т.к. опасался примера дурных товарищей. По исполнении 15 лет он начал просить родителей дозволения поступить в монастырь. После слёз матери и отговорок отца, они наконец сдались и дали сыну своё благословение.
Так отец Паисий поступил в монастырь кишинёвской епархии, но пробыл там недолго. Кишинёвский митрополит Гавриил во время посещения обители приметил юного отрока и полюбил его, повелев игумену немедленно прислать его в метрополию, где Паисий был принят в домовую архиерейскую церковь псаломщиком.
Примерная жизнь, усердие к послушанию и ревностность к Церкви так расположили к юноше сердце Митрополита, что на семнадцатом году его жизни он был пострижен в монашество и посвящён в иподьякона.
В 1831 году преосвященный Димитрий рукоположил отца Паисия в иеромонахи и определил на службу в своей крестовой церкви, а потом поставил игуменом в Сурочанский монастырь, сделав его также своим духовником. Последней обязанностью отец Паисий особенно тяготился.
Спустя некоторое время он пожелал посетить Палестину и другие святые места Востока. Для начала отец Паисий отправился в Иерусалим на поклонение гробу Господню, оттуда на Синайскую гору, а затем, в 1838 г., он прибыл на Святую Гору Афон. Афон так впечатлил отца Паисия, что в 1839 г. он вернулся сюда и купил себе келью в Кавсокаливии, где и поселился в безмолвии, вместе со своим земляком — иеродиаконом, также по имени Паисий.
Летом 1841 г. в его келью явились из скита Пророка Ильи два монаха и просили прийти в скит для отправления божественной литургии. По прибытии в скит, все монахи припали к его ногам и объявили ему общее всех желание иметь его у себя настоятелем. Отец Паисий никак не хотел расстаться со своей пустынной кельей и принять начальство, о котором никогда не помышлял. Кроме всего прочего, скит ему не понравился вследствие своей неопрятности и беспорядками им замеченными. Братия же показалась ему весьма странной по своему слишком простому и грубому обращению. Отслужив божественную литургию и разделив с монахами трапезу, он удалился.
Монахи скита, видя, что их желание не исполнилось, вновь бросили жребий, и снова он указал на отца Паисия, о чём они тут же заявили в монастырь Пантократор, попросив пригласительное письмо с печатью и подписью первого архимандрита. Заручившись такой поддержкой, они ещё раз послали к Паисию монахов с просьбой принять настоятельство. Гонцы рассказали отцу Паисию о том, что дважды бросали жребий, и оба раза выбор пал на него. Уступив просьбам, Паисий пришёл в скит и отслужил вечерню и утреню. Вновь отцу Паисию не понравилось в ските, и утром он удалился к себе в келью, выдав очередной отказ. В великой скорби монахи решились ещё раз попытать своё счастье и обратились к настоятелю болгарского Успенского скита, иеромонаху Никифору. В третий раз насельники скита явились к отцу Паисию, имея при себе письмо от иеромонаха Никифора, в котором он угрожал ответственностью перед Богом. Воля отца Паисия дрогнула и он переселился в скит.
Став настоятелем, отец Паисий не мог спокойно смотреть на царившие повсюду беспорядок и неопрятность. Соборная церковь не была оштукатурена ни снаружи, ни внутри, в куполе и сводах во время дождей открывалась течь, притвор в церкви был загромождён, как кладовая. В трапезной не было потолка, а на окнах не было стёкол, только решетки, поэтому во время дождя вода лилась сквозь крышу на столы и по всей трапезе. Настоятель обил досками купола для предохранения от течи, очистил притвор соборной церкви, оштукатурил её внутри, а затем взялся за церковь Святого Митрофана, в который настлал мраморный пол и устроил временный иконостас.
В следующем году отец Паисий построил новый корпус между церквями Благовещения и Святителя Митрофана. В этом здании было сделано 15 новых келий. Во время правления скитом старцем Паисием его посетил Великий князь Константин Николаевич. С этого времени скромный и мало кому известный скит получил большую известность и стал всеми уважаем как на Афоне, так и в России.
Тем временем отец Паисий продолжал строительство. В этом же 1845 г. на деньги, собранные в России, он построил большой двухэтажный каменный корпус, в котором разместилась трапезная, пекарня, кухня, погреб, кладовая, две гостиницы и 18 монашеских келий. Наружная и внутренняя отделка этого корпуса была завершена в 1846 году.
Постепенно, в течение 7 лет, отец Паисий перестроил весь скит. В 1850 г. строительство было закончено, а число монахов стало умножаться изо дня в день, так что по прошествии не более 5 лет здесь уже не хватало помещений для новых насельников.
В 1857 г. скит получил от своего благодетеля Лепёшкина пожертвование, на которое было построено новое двухэтажное здание, где были устроены кельи, больница, аптека и две церкви: Архистратига Михаила и Святителя Николая.
Проделав такой огромный труд, отец Паисий никогда не гордился своими достижениями, а, напротив, держался всегда очень скромно. Однажды в скит пришёл странник просить милостыни и попросил у привратника показать ему, где находится игумен. Привратник отвёл его на строительство колодца и указал на монаха в залатанной старенькой рясе. Гость рассердился и подумал, что ему нарочно показывают на такого же, как он сам, нищего. Он попросил одного из работающих монахов показать ему игумена, но тот снова указал на скромно одетого старца. Во время трапезы он увидел отца Паисия, сидящего на первом месте в монашеском облачении, но всё ещё не мог поверить, тот ли это нищий, которого он видел на работах. Паисий вынул из-под рясы серебряную монету, чтобы отдать её просящему, и тот увидел, что под рясой скрывается та самая ветхая и залатанная одежда. Странник подивился смирению и простоте настоятеля.
В начале 1871 года отца Паисия поразила страшная болезнь, в результате которой он фактически перестал есть. 5 сентября этого же года он скончался.